Nature Commun:石墨烯量子点上官能团调控用于引导CO2选择性转化为CH4

对单一碳氢化合物或含氧产物具有专一选择性的催化剂系统对于实现CO2电化学转化为高价值化学品的工业应用至关重要。

Cu是目前已知的唯一能将CO2转化为高级烃和含氧物的金属催化剂。然而,Cu基催化剂具有不同的选择性。近日,美国辛辛那提大学Jingjie Wu,华东理工大学Cheng Lian,上海大学Liang Wang报道了功能化的石墨烯量子点(GQDs)可以同时实现电化学CO2还原为CH4的高选择性和活性。

1)通过对具有不同电子性质的表面官能团修饰的GQDs的广泛研究,研究人员发现给电子基(EDGs)有利于CO2还原生成CH4,而吸电子基团(EWGs)则抑制CO2还原生成CH4。在EDG(例如-OH和-NH2)官能化的GQD上,CO2主要转化为CH4,在−200 mA cm−2的CH4部分电流密度(jCH4)下,FE达到为70.0%。相反,EWG(例如-COOH和-SO3)修饰的GQD具有低于20%的CO2还原FE。

2)与EWG功能化的GQDs相比,EDG功能化的GQDs具有较高CH4产率的源于EGDs保持了邻近的C或N活性位点的较高电荷密度,并且通过EDG-中间体电子相互作用额外固定了关键中间体所致。

这项工作提供了对GQDs的结构环境在调节用于CO2电还原反应催化剂选择性和活性中的作用的洞察。

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